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Apr 27, 2023

Scientific Reports volume 12、記事番号: 13259 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

私たちは、超薄型太陽光発電用の光捕捉吸収体としてのシリコンナノ粒子スタックで構成されるナノ粒子ベースの太陽電池の概念を研究します。 私たちは、これらの本質的にナノテクスチャ構造を光吸収の強化に使用する可能性を研究しています。 このため、粒子層の数、格子構造、入射角などのパラメータに対する細胞応答の依存性について詳細な光学分析が実行されます。 これらのセルの光応答は、従来のシリコン太陽電池の結果と比較されます。 さらに、このサブミクロン粒子をp-n接合太陽電池として応用するための様々な構成を提案しています。 また、選択した構成の電気的性能も計算します。 そうすることで、ナノ粒子間の接触点の影響や損失の影響などの重要な問題に対処します。 最後に、セル構造の上部にある \(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子がどのようにして光電流を高めることができるかを示します。 \(\mathrm{SiO}_2\) 粒子サイズの適切な範囲も、典型的なセル構造に対して得られます。

超薄型太陽電池とは、従来の太陽電池よりも少なくとも一桁薄い厚さの光吸収体を備えた光起電力構造のグループを指します1。 これらのセルは、原材料の要件、柔軟性、曲げ性を軽減することで注目を集めています2,3。 厚さが薄くなったにもかかわらず、低い吸収を補うようにセル構造を設計することにより、光路長が改善されます。 超薄型太陽電池は、製造スループットの向上により低コストの技術で製造されることが期待されています4。 たとえば、保護ガラス層なしで実現したり、活性層をより低い堆積技術で堆積したりできます1。 これらのセルは、セルの転位に対して堅牢な性能を示し、光による劣化が少ない5、6。 さらに、オージェ再結合などのバルク再結合機構が制限されるため、開路電圧が高くなり、コンタクト上でのキャリア収集が容易になります1。 これらの機能により、極薄太陽光発電の概念は過去 10 年間で目覚ましい成長を遂げ、キャリア拡散長が短く、放射線による損傷に対する耐性をもたらすため、宇宙船 3 での応用も見出されています。 さらに、これらのセルは柔軟性があるため、遠隔地にある携帯機器にエネルギーを供給する候補となります。

超薄型太陽電池の設計と実現の試みは、電気的側面と光学的側面の両方の研究に集中してきました。 電気的側面では、一般的な解析には、キャリア輸送方程式を使用した光キャリアのドリフト、拡散、生成、再結合の研究とともに、セル吸収体のバンドギャップ 7、8 の最適化が含まれます 9、10。 光の面では、セルの吸収挙動は、セル構造がより高い光電流を生成する際の効率を決定する重要なパラメータです。 高いセル効率に対する主な欠点は、極薄構造における光吸収が不十分であることです。 このため、これらのセルに関する研究は、多くの場合、実用的な価値を持つ照明管理アーキテクチャを見つけることに向けられています6、11、12、13、14。 たとえば、適切な反射防止コーティングと背面ミラーの埋め込み 15、16 を使用したり、前面に周期的なナノ格子を使用したり 17、18、19 したり、極薄シリコン層の前面と背面にランダムなピラミッドを使用して全方向反射率 20 を達成したりします。 光閉じ込めは、フォトニックトポロジカル絶縁体の周囲のエッジ状態の励起を通じても研究されています21。 したがって、これらを考慮して、厚さを薄くしながら高い短絡電流を維持するように、光学的および電気的に構造を構成することに試みが焦点を当ててきた。

超薄型太陽電池に関して報告されている効率も有望です。 厚さ約 205 nm の GaAs セルでは、変換効率は 19.9% に達しました3。 厚さ 1.2 \(\upmu\)m の CIGSe セルの場合、11.27% の効率が報告されています22。 超薄型シリコン太陽電池では、1.1 \(\upmu\)m の吸収体で 8.6% の効率が報告されており、従来のセルよりも低いものの、超薄型セルでのランバーシアン モデルの実現に向けて顕著な進歩を示しています。

しかし、極薄構造のパターニングはこれらのセルの実現を複雑にする可能性があり、その基本的な利点と矛盾することさえあります。 したがって、合理的な効率を備えた単純なセル構成が最もよく好まれます。 超薄型セルの短絡電流を増加させるさまざまな技術の中で、ランダムに粗面化した表面を使用する技術が有望な結果を示しています6。 これに関連して、より薄い太陽電池の吸収強化と太陽光スペクトル帯域の拡大に対するナノ粒子の有益な効果が広く取り上げられてきました23、24、25、26。 製造に関しては、フォトニック結晶パターンとは対照的に、ナノ粒子は低コストの技術で作成および堆積できます27。 超薄型太陽電池への注目は主に GaAs 太陽電池に向けられてきました 28 が、このタイプの低コストシリコン太陽電池は、商業的には低エネルギー要件の広範な地上用途に採用される可能性が高くなります。

この論文では、超薄型太陽光発電における有望な光子管理技術として、多層シリコン ナノ粒子 (SNP) 太陽電池を実証します。 私たちは、この本質的にテクスチャーのある構造が、光で生成されたキャリアを分離して輸送する可能性を持ちながら、どのように光吸収体として機能するかを示します。 これらのミー散乱体で構成される構造の光学特性を同じ厚さの平面セルと比較し、斜め入射にさらされたときの異なる数の粒子層およびさまざまな粒子周期に対するセルの挙動に関する包括的な解析を提供します。 次に、シリコンナノ粒子を実現可能なセルの活性層として調整するためのさまざまなシナリオを研究します。 次に、適切な構造に焦点を当て、その幾何学的および電気的パラメータを最適化します。 吸収をさらに改善するために、セル前面に \(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子を分散させる効果を調べます。 最後に、セルの予想される電力変換効率を推定し、文献で報告されている効率と比較します。

ここでは、SNP 層の吸収特性に焦点を当て、それらを平面シリコン層と比較します。 2 つの構造を図 1a、b に示します。 この図に示されているように、シリコン ナノ粒子は誘電体媒体の内部に密に積み重ねられています。 また、実際のセルにさらに近づけるために、下に金属接点 (銀)、吸収体の上に反射防止コーティング (ARC) があると仮定します。 粒子は数百ナノメートル程度の同一サイズであると仮定します。 この寸法範囲により、光生成に寄与する周波数スペクトル (つまり、\(\lambda\) = 300 ~ 1100 nm) を通じて顕著な光トラップが確実に達成されます。 シリコンナノ粒子の形状が球形であると仮定すると、粒子半径を小さくすることで励起されるミー共鳴の数が減り、これにより光吸収が低下します。 さらに、粒子半径が 500 nm を超えると、従来のセルと比較して吸収の増加が無視できる程度になることがわかります。 これは、半径 500 nm 以上のシリコン ナノスフィアの吸収が太陽電池の帯域幅の 1 に近くなるからです。 この粒子ベースの構造における光の捕捉は、ささやきのギャラリーモードの励起により強化されます。 さらに、光線光学の観点からは、構造内部の光線のランダムな経路長により、総吸収が増加します。 図1bに示す平坦なシリコン層に関しては、 \(\lambda < 500\,\mathrm{nm}\) で、吸収は結晶シリコンの固有損失によるものです。 この範囲では、両方の構造の光学応答は非常に近くなります。 より高い波長では、ファブリ・ペロー共鳴が光を平らな構造に閉じ込める唯一のメカニズムであり、限られた数の波長でのみ発生します。 次のセクションでは、シリコン層の代わりに分散シリコン ナノ粒子を使用した場合の、光吸収における分散シリコン ナノ粒子のさまざまな側面を調べます。

(a) 同一のシリコン ナノ粒子とその上部の ARC で構成される構造の概​​略図。 (b) (a) と同じシリコン厚さの単純な平面構造。

まず、図1aの粒子層の数が吸収に与える影響を調べます。 目的は、図1bの従来のセルと比較して、より高い吸収を達成するために何層が有益であるかを調査することです。 粒子は、選択された半径 300 nm の球形であると仮定します。 粒子は、屈折率 1.8 のキャリア輸送媒体内にあると想定されます。これは、太陽光の対象となる周波数スペクトルにおける PEDOT:PSS ポリマーや spiro-OMeTAD などの多くの材料の平均値です。 上層の上のこの媒体の厚さは 75 nm であると想定され、これは ARC の典型的な厚さを模倣しています。 図2a、bは、シリコンナノスフィアの2層(N = 2)および5層(N = 5)を含む多層SNP吸収体の吸収スペクトルを、平坦層の吸収スペクトルと比較して示しています(得られたグラフを波長にわたって積分することにより)間隔を指定すると、構造によって吸収される太陽光のパワー密度を計算できます)。 見てわかるように、両方の図において、粒子ベースの構造と平坦な層は短波長では同じように動作します。 侵入深さが非常に浅いため、考慮された構成の変更に関係なく光パワーが吸収されるため、これは予想されていました。 ただし、これらの粒子ベースの構造により、長波長での吸収が向上します。 さらに、2 つの図を比較すると、N = 5 のときにより高い吸収が達成されます。2 つの構造 (つまり、多層 SNP と平坦な構造) が同一の吸収体体積を持つと仮定すると、さらに大きな吸収が得られることに注意してください。長波長での吸収の不一致。

層の数が増加するにつれて吸収は強化されますが、総吸収は平面構造の吸収に近づきます。 これは図2cに示されており、関心のある波長間隔での総吸収パワー密度が、層数の関数として、粒子ベースの構造と平面構造について計算されています。 また、総吸収増強を 2 つの構造の総吸収電力密度間の比率として定義しました。 図からわかるように、SNP 層の数が増えると、平面構造と比較して SNP 構造の利点が減少します。 これは、SNP セルがいくつかの層が使用される場合にのみ光学的に好ましいことを示しています。

SNP と平面セルの比較: (a) 層数、N = 2 および (b) N = 5 の場合の、1 つの太陽照明下での波長ごとのスペクトル吸収パワー密度。(c) 総吸収パワー密度および強化SNP と平面細胞 (NP 半径 = 300 nm) を比較するための N の関数。

図1aに示される構造の各層内の粒子は、異なる形態で配置され得る。 高密度の分布を考慮すると、粒子をランダムに配置する方が安価な選択であり、大量生産には実際的に好まれます。 それにもかかわらず、数値解析の観点からは、シミュレーション領域を縮小するために、ある種の周期性を考慮する必要があることがよくあります。 吸収挙動に対するさまざまな粒子分布の影響を知ることは、ランダム分布の平均的な期待応答を見つけるのに役立ちます。 粒子配列の影響を研究する前に、太陽電池用途では SNP の密な分布が疎な分布よりもはるかに望ましいことを強調します。 これは、SNP が細胞内の主な吸収体であると想定されているためです。 したがって、それらの間に距離があると、入射光子の吸収が減少します。 SNP が近づくと、セル吸収体の内部の光場間により強い結合が形成されます。

半径 R の同一のシリコン ナノ粒子の 2 つの層で構成される格子に研究を限定します。図 3 は、これらの層の 3 つの異なる配置の断面上面図を示しています。 図 3a は、上層の粒子中心の断面位置が下層の粒子中心上にあると仮定した単純立方体 (SC) 配置です。 図 3b は、体心立方体 (BCC) 配置であり、破線の正方形の内側に示されている上層は長方形の断面を持ち、格子ベクトル \(R\,\hat{a}_x + R でシフトされています) です。 \,\hat{a}_y\) をその下の層に対して参照します。 最後に図3cでは、SNPは六方最密充填(HCP)配列を形成しており、上層のSNPは下層と同じパターンと位置を持っています。 吸収体密度に関しては、HCP > BCC > SC となります。 これらの構造からの反射は、図 3d で \(R = 100\,\mathrm{nm}\) について比較されています。 見てわかるように、第 1 と第 3 の配置からの反射は、より短い波長では非常によく似た挙動を示します。 より高い波長では、HCP 構造の新しい共鳴により吸収が向上します。 BCC 格子に対応する反射は、かなり変動する動作を示します。 680 ~ 780 nm のいくつかの波長間隔では反射が減少しますが、増加します。 これらの構造からの全反射も図に示されています。 さらに、それぞれによって生成される光電流は、29 を介して取得されます。

ここで、c は光の速度、e は電子の電荷、h はプランク定数、\(S(\lambda )\) は AM 1.5G 太陽スペクトル 30 です。 反射値は、2 番目の形式の周期性 (準ランダム分布に非常に似ています) がより大きな \(J_\mathrm{ph}\) を生成できることを示しています。 それにもかかわらず、以下のセクションでは、これらの構造の電気的動作をシミュレーションする際に、最悪のシナリオ (つまり、周期性の最初の形式) を考慮します。

Si NPs 多層構造の格子配置の 3 つの形式を図 1 に示します。(a) SC、(b) BCC、(c) HCP の上面図。 ( d )誘電体層でコーティングされたさまざまな配置の Si NP の反射(NP 半径 100 nm、誘電体層の屈折率 1.8、厚さ 100 nm)。

ここで、図 1a の入射角への依存性を調べます。 前のセクションと同様に、厚さ \(50\, \mathrm{nm}\) と屈折率 1.8 の誘電体媒質で覆われた 2 層の吸収体で構成される SNP 構造に注目し、吸収係数を計算します。関心のあるスペクトルを通して、4 つの異なる入射角 \(\theta = 15^\circ\)、\(30^\circ\)、\(45^\circ\)、および \(60^\circ\) での A。 結果を図 4a ~ d に示します。 さらに、各入射角での SNP 構造の吸収を、同じ厚さのシリコン層を備えた図 1b の構造と比較します。 見てわかるように、多層粒子の吸収は \(\lambda > 600\, \mathrm{nm}\) では大きく変化しません。 対照的に、より短い波長では、特に \(\theta = 45^\circ\) と \(60^\circ\) で \(\mathcal {A}\) が顕著に減少します。 これは光線光学の観点を使用して説明できます。 入射ビームは上部粒子に斜めに当たるため、上部粒子に属する上部表面のほんの一部だけが光と相互作用する機会を持ちます。 これは、表面全体が光を受け取る垂直入射とは対照的です。 同様に、スペクトル全体にわたる平坦な構造の角度依存性が無視できることについて議論することができます。 しかし、両方の構造の吸収による光電流を計算すると、角度 \(\theta = 60^\circ\) で SNP 構造が依然として高い \(J_\mathrm{ph}\) (\( 27.8 \,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\)) は平面吸収体 (\(21.6\, \mathrm{mA}\,\mathrm{cm}^-2\)) よりも大きくなります。 これは、吸収効率の低下にもかかわらず、光学的には平坦な吸収体よりも SNP 吸収体が好ましいことを示しています。

SNP 構造と平坦なシリコン層の総吸収に対する入射角の影響。 SNP 単位セルは、屈折率 1.8、上部の厚さ 50 nm の誘電体媒体内の 2 つの粒子で構成され、すべて銀層 (NP 半径 = 300 nm) 上に配置されています。 事件の角度は、(a) \(15^\circ\)、(b) \(30^\circ\)、(c) \(45^\circ\)、(d) \(60^\circ\) です。 \)。

この研究で取り上げる Si SNP 構造の概略図: (a) 構造 A: P-Si NP を含むセル、(b) 構造 B: 中間 Int-Si 層のない P-Si NP および N-Si NP を含むセル、( c) 構造 C: P-Si NP、N-Si NP、および中間 Int-Si 層を備えたセル。

太陽電池として動作するには、さまざまな構成の SNP 構造が考えられます。 これらの構造は、粒子サイズ、分布の種類 (つまり、周期的またはランダム)、および細胞用に設計された動作メカニズムに従って分類できます。 寸法に関しては、サブミクロン寸法の SNP に重点を置いています。 また、シリコン量子ドットに基づくセルは、太陽電池で使用する場合、キャリア伝導率が低いことが依然として重大な欠点であるため、ここでは考慮されていません 31。 この寸法間隔 (つまり、数百ナノメートルの寸法の SNP) 内では、粒子のバンドギャップは変化しません。 細胞のメカニズムの観点から、私たちはp-n接合を有する構造に焦点を当てています。 ナノ粒子のホストとして使用される材料に応じて、実際の SNP セルを形成するために使用できる他の疑似 p-n スキームが存在します。 これらについては次のセクションで説明します。

図 5 は、粒子が複数の層を形成している 3 つのセル構成の断面を示しています。 ここでは、主なアイデアを提案するために、粒子の形状が球であると仮定します。 図5aは、誘電体媒体内のドープされたシリコン粒子のいくつかの層で構成される単位セルを示しています。 p 型シリコン (P-Si) 粒子は n 型シリコン (N-Si) 層の上に配置され、p-n 接合を形成します。 この意味で、コンタクトへのキャリア輸送は、隣接する粒子または N-SI 層との粒子界面を通じて発生します。 ナノ粒子を取り囲む媒体は空気であると考えられます。 ただし、安定性の理由から、これは現実的なアイデアではありません。 代わりに、P-Si 粒子を仮定すると、その周囲の媒体は正孔輸送層 ​​(HTL) になる可能性があります。 この構造は、今後構造 A と呼ばれますが、32 で提案された極薄構造の一般化された形式です。 図5bに示す2番目の構造(構造B)は、誘電体媒体内に複数のp-n接合セルを形成するSNPの多層のみで構成されています。 各層には、隣接する層とは逆のドーピングを施した粒子が含まれています。 この構成に関する主な懸念は、上層の粒子が下層に拡散し、その結果、予想されるキャリアの分離と細胞接触方向への輸送が妨害される可能性があることです。 さまざまなドーピングの粒子を含む構造を実現する別の方法は、図 5c に示す構成 (構造 C) です。 ご覧のとおり、異なるドーピングの粒子層は薄い中間層媒体で分離されています。 この層は真性シリコンであってもよい。 実際には、この極薄層はさらに小さなシリコンナノ粒子を使用して実現できる可能性があります。 この場合の P(N)-Si 粒子は、正孔 (電子) 輸送媒体によって囲まれています。 この構造の欠点は、中間層の下の粒子が光の閉じ込めに効果的に寄与しないことです。 ただし、この構造により、さまざまなドーピングを施した粒子がセル構造を形成できます。 以下では、最初に構造 A に注目し、ケーススタディでその光学的および電気的パラメーターを調査します。 次に、構造 C を調べ、同様の解析を実行して、その電気的性能を抽出します。

このセクションでは、図 6a に示す構造 A を数値的に研究します。 また、同一の P-Si NP と同一でない P-Si NP を備えた SNP セル間のセル性能を比較します。 図6aに示すように、シミュレートされたセルは、HTLに浸された2つの同一のP-Siナノ粒子で構成されています。 上部コンタクトに関しては、屈折率 1.8 の透明導電性酸化物 (TCO) が考慮されます。 また、ナノ粒子間には同一の接触領域が存在すると仮定しました。 このケーススタディでは、HTL は有機ポリマー PEDOT:PSS であると想定されており、粒子を \(\mathrm{d}_\mathrm{HTL}\) の厚さで覆っています。 HTL と TCO の間には、HTL を寄生吸収から保護するために、TCO と同様の屈折率を持つ非常に薄いバッファ層も含まれています。 ポリマー中のシリコンナノ結晶で構成されるソリューションが、安価で柔軟なオプトエレクトロニクス用途向けに最近実証されたことに注目します33。 ケーススタディの主な材料仕様と幾何学的パラメータを表 1 に示します。

表に示されている寸法を考慮して、図6bは、細胞によって生成される光電流 \(J_\mathrm{ph}\) を粒子の寸法の関数として比較しています(すべての粒子は同じサイズです)。 これらの結果は、粒子ベースの構造と同じ厚さを有する従来のシリコンセルで生成された電流と比較されます(つまり、厚さ = \(\mathrm{d}_\mathrm{HTL}+\mathrm{d}_\mathrm{N-) Si}+\mathrm{d}_\mathrm{P-Si}\))。 見てわかるように、提案されたセルはフラット セルと比較して約 30% 高い光電流を提供します。 したがって、吸収体の体積が少ないにもかかわらず、粒子ベースのセルは光捕捉に関して非常に効率的に機能します。 粒子の寸法が増加すると、光電流は自然に高い値になります。 しかし、使用したシリコン体積に対する光電流の比率を描くと(図6cを参照)、粒子寸法の増加に伴う下降傾向が観察されます。これは、消費される吸収材の観点からセルの効率が低下していることを示しています。 図 6d は、セルの断面におけるキャリア生成率の分布を対数スケールで示しています。 生成速度は上部のシリコン粒子で高くなります。 また、粒子の境界ではなく粒子のバルクに高度に集中しています。 セルの電流/電力-電圧特性は、図6eのシリコン層のさまざまなドーピングに対して得られます。 ご覧のとおり、ドーピング値を増やすと開放電圧も向上します。これは、ドーピングを増やすことによって暗飽和電流密度が減少するためです。 これにより、セル効率が \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{15} \,\mathrm{cm}^{-3}\) の 5.8% から \( \mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18} \,\mathrm{cm}^{-3}\)。 それにもかかわらず、短絡電流はドーピングが変化してもほとんど変化しません。 これは、構造が基本的に拡散デバイスであるためである。 つまり、主要なキャリア輸送は拡散電流であり、その中で P-Si ナノ粒子内の少数キャリア (つまり、光生成電子) が N-Si に移動します。 N-Si層のドーピング濃度を高めると、空乏幅が狭くなります。 ただし、ドリフト電流は総電流に影響を与える主要な要素ではありません。 つまり、P-Si ナノ粒子のドーピング濃度だけでなく、粒子内の光生成電子も変化しません。 したがって、短絡電流は大きく変化しません。

図6fは、 \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18}\, \mathrm{cm}^{-3}\) のときの V = 0.41 v での全電流密度の分布を示しています。 さらに、矢印は構造断面における正規化された電流密度の方向を示しています。 見てわかるように、粒子接触では、電流の密度が非常に高く、最大 120 \(\,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\) になります。 上部粒子の上面では、電流は非常に広範囲に分布し、最高点付近ではわずかに高い値になります。

商業的に製造されたナノ粒子は、純粋な球形とは言い難い34。 多くの場合、それらは平均物理サイズ (APS) に基づいて特徴付けられます。 その結果、粒子間の接触は点ではなく面になります。 モデリングでこれを考慮するために、各パーティクルの上部と下部の領域がトリミングされていると仮定します。 これにより、図7に示すように円形の接触領域が形成されます。I-V特性を抽出する際に、ナノ粒子の上部と下部の接触領域の半径が \(r_\mathrm{cont.} であると仮定していることに注意してください。 = 60\,\mathrm{nm}\)。 この界面を減らすと、セル効率が低下します。 表 2 は、効率、短絡電圧、開回路電圧の変化を \(r_\mathrm{cont.}\) の関数として示しています。

(a) 2 つの P-Si ナノ粒子を含む構造 A。 (b) 粒子サイズ/吸収体の厚さの関数として、同じ厚さの平面セルと比較した場合の (a) の光電流。 (c) (a) の吸収体の体積当たりの生成電流を粒子半径の関数として示したもの。 (d) 単位格子の断面における発生率の分布を対数表示したもの(単位は\(\mathrm{\mathrm m}^{-3}\))。 ( e )シリコン層のドーピングレベルの関数としての、(a)のセルのJ – V特性。 (f) V = 0.41 v における総電流密度 (単位は \(\,\mathrm{mA} \,\mathrm{cm}^-2\))。 矢印は、正規化された電流密度の方向と分布を示します。

不完全な形をした 2 つの SNP から構成される構造 A。 各ナノ粒子の上下にある小さな円形の界面は、半径 \(r_\mathrm{cont}\) で定義されます。

最後に、上記の計算はシリコン ナノ粒子が同じサイズであると仮定して得られたものであることに言及します。 実際には、SNP 細胞内の粒子のサイズは異なる場合があります。 ただし、消費されたシリコンの合計の厚さが変わらないとすると、全体の吸収は大きく変化しないため、図6aの結果は有効です。 図 8b では、異なるサイズの粒子を使用した場合の影響を調べています。 これについては、キャプションに与えられた寸法を含む図 8a を検討してください。 吸収電力密度と光電流を、表1に示した寸法を持つ図6aの構造と比較します。見てわかるように、異なるサイズのセルの吸収電力は、同じサイズのセルの曲線に沿って変化します。 また、2 つの構造の光生成電流は非常に近くなります。

(a) 寸法が同一でないセルの概略図。 (b) (a) および図 1 に示したセルの吸収電力および \(J_\mathrm{ph}\) に対する粒子サイズの影響。 6a. 単位セル (a) の次元は \(\mathrm{d}_{\mathrm{p-Si1}} = 700\,\mathrm{nm}\), \(\mathrm{d}_{\mathrm {p-Si2}} = 500\,\mathrm{nm}\)、\(\mathrm{d}_{\mathrm{N-Si}} = 300\,\mathrm{nm}\) および \(\ mathrm{d}_{\mathrm{HTL}}\約 150\,\mathrm{nm}\)。 同一構造の寸法を表 1 に示します。

構造 C の例。それぞれ HTL および ETL 材料内の P-Si および N-Si ナノ粒子で構成されています。 (b) は、(a) に示した構造の \(J_\mathrm{ph}\) と、同じ厚さの平面セルを粒子サイズ/吸収体の厚さの関数として示しています。 (c) (a) に示したセルの吸収体の体積あたりの生成電流を、粒子半径の関数として示します(つまり \(\frac{1}{2}\mathrm{d}_{\mathrm{P-シ}}\))。 (d) 単位格子の断面における発生率の分布を対数表示したもの(単位は\(\mathrm{m}^{-3}\))。 ( e )シリコン層のドーピングレベルの関数としての、(a)のセルのJ – V特性。 (f) V = 0.41 v での総電流密度 (\(\;{\text{mA}}\;{\text{cm}}^- 2\) の単位)。 矢印は、正規化された電流密度の方向と分布を示します。

私たちの研究における次の構造は、図5cに示す構造Cの例であり、さまざまなドーピングを備えた2つのナノ粒子が真性シリコン層の上側と下側に堆積されています。 セルを図9aに示し、シミュレーションで使用した電子輸送層(ETL)とともに幾何学的パラメータを表3に示します。HTLは前のセクションで説明した構造と類似していることに注意してください。 図9bは、セル構造内で生成される光電流をシリコン粒子サイズの関数として示す。 結果は、同じ厚さの従来のセルとも比較されます。 前のケーススタディと同様の動作が両方のセル構造 (つまり、粒子ベースのセルと従来のセル) で見られます。 ユニットセルの体積あたりに生成される電流に関して、図9cは、生成する光電流のレベルが低いにもかかわらず、粒子が小さいほど効率が高いことを示しています。 図9dの断面における単位格子の生成速度は、ほとんどのキャリアが上部ナノ粒子で生成され、生成速度が\(10^{28}\frac{1}{\mathrm{s\, cm}に達することを示しています) ^3}\) 粒子中心の周り。 図9eの構造のI-V特性も調べました。 P-Si 粒子のドーピングは \(10^{17}\, \mathrm{cm}^{-3}\) であると仮定しました。 次に、N-Si粒子のさまざまなドーピング濃度について、IV-Vグラフが得られます。 前のセクションの構造 A とは対照的に、ここでは短絡電流がドーピングによって大きく影響されます。 ドーピングが高くなると、短絡電流は \(15.9 \;{\text{mA}}\;{\text{cm}}^{{ - 2}}\) に減少します。 構造 A とは対照的に、ここでは P-Si ナノ粒子の単一層のみが存在します。 下の粒子層は N-Si であり、真性層が粒子の間に挟まれています。 したがって、このデバイスは PIN ダイオードのようなものです。 空乏領域が大きくなり、ドリフト電流が支配的なメカニズムになります。 N-Si ナノ粒子のドーピングを増やすと、空乏領域の幅が狭くなり、その領域内で生成される光キャリアが少なくなります。 その結果、ドーピング濃度を増加させることにより、ドリフト電流(支配的な電流)が減少します。 ドーピングにより開放電圧は増加しますが、総電力変換効率は低下し、7% に達します。 図9fは、 \(\mathrm{N}_\mathrm{d} = 10^{18}\, \mathrm{cm}^{-3}\) のときの V = 0.41 v での全電流密度の分布を示しています。 図6fと同様に、矢印は構造断面における正規化された電流密度の方向を示す。 見てわかるように、電流密度は下の粒子の中心に強く集中しています。 これは、はるかに弱い光がその粒子に当たり、キャリアの輸送が粒子の接触に限定されるためです。 上部粒子の上面では、電流は再び粒子表面全体に広く分布します。

ナノ粒子のテクスチャリングの性質は、提案されているセル構造での光捕捉を強化する効果的な手段ですが、接触層が存在すると、この利点がわずかに減少する可能性があります。 これは、図1および2に示すように、これらの層の平坦な構造によるものです。 6aと9a。 光トラップをさらに改善する 1 つのアイデアは、細胞の上部に \(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子を使用することです。 これは43で実証されています。 図10a、bは、 \(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子が含まれる場合の構造1と2の概略図を示しています。 さらに、図10c、dは、図10、10に示した構造における総光電流と電流増強を\(\mathrm{SiO}_2\)粒子サイズの関数として示しています。 それぞれ6aおよび9aに示す。 見てわかるように、\(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子の存在により、両方の構造で光電流が増加する可能性があります。 半径 \(\mathrm{R}_\mathrm{SiO2} < 300\,\mathrm{nm}\) の小さな粒子では、両方のセルで無視できるほどの電流増加が生じます。 より大きな粒子を使用すると、現在の強化は最初のセルでは \(\mathrm{R}_\mathrm{SiO2} = 500\,\mathrm{nm}\) で 10% 以上に達し、2 番目の構造では 8% に達します。 粒子サイズに対する増強係数の感度は、\(\mathrm{SiO}_{2}\) と Si ナノ粒子におけるさまざまなミー共鳴の相互作用によるものです。

(a,b) \(\mathrm{SiO}_2\) ナノ粒子を上部に追加した場合の、それぞれ構造 A と C の単位胞。 (c、d) それぞれ (a、b) のさまざまな寸法のシリカ ナノ粒子の存在下での合計 \(J_\mathrm{ph}\) と電流の増加。 (SNP 半径 = 300 nm)。

この研究で導入されたセル構成は、本質的にテクスチャード加工された構造における光吸収を改善します。 興味深いことに、これらの特徴はナノ粒子がランダムに分布した構成でも発生します。 この問題は、これらの極薄セルの製造方法の簡素化につながります。 多層 SNP セルについて決定された全体的な効率は、ナノワイヤ セルの効率と競合する結果を示しています。 表 4 は、いくつかのナノワイヤ太陽電池について報告されている電気パラメータを示しています。 表は、かなり低い開路電圧(これもナノワイヤセルでは一般的)にもかかわらず、SNP セルの期待される効率が注目に値することを示しています。

p-n接合の実現は、説明したセルの構成と分析の基礎でしたが、図6aでN-Siと接触するPEDOT:PSSなどの正孔輸送ポリマーを使用することにより、ハイブリッド有機-無機接合も形成されます。 このようなこれらの接触は、ほぼ擬似 p-n 接合のように機能することが Jäckle らによって実証されています 44。 単純な PEDOT:PSS/N-Si 接合における自由キャリアの動きに基づいて、ケーススタディで生成されたキャリアは全体の電流密度に積極的に寄与すると予想されます。 もう一つの問題は、シリコンナノ粒子の結晶性の影響に関するものです。 シミュレーションでは結晶シリコン粒子のみを考慮しました。 アモルファスシリコンナノ粒子をベースにしたセルは、高い吸収性にもかかわらず、弱いキャリア移動度を示します。 したがって、変換効率が低くなります33。

提案された構造の適切な機能に対する重大な課題は、組換えの影響です。 従来の損失メカニズムをモデルに含めましたが、表面再結合の影響は無視されました。 以下では、構造 A のシリコン層の前面だけでなく粒子にも再結合率を追加することで、この損失の影響を個別に調査します。図 11 は、寸法と材料特性を仮定したセルの J-V プロットを示しています。表 1 にリストされています。粒子のドーピングは \(10^{17} \,\mathrm{cm}^{-3}\) であると仮定され、シリコン層のドーピングは \(10^{17} であると仮定されます) \,\mathrm{cm}^{-3}\)。 見てわかるように、再結合速度を \(10^{3}\,\mathrm{cm\,s}^{-1}\) まで増加させても、J-V グラフはほとんど変化しません。 再結合速度が高くなると、開放電圧と短絡電流の両方が減少します。 そのため、表面再結合速度 \(\mathrm{SRV} = 10^{5}\,\mathrm{cm\,s}^{-1}\) に対してセル効率は 5.6% に低下します。 グラフは、表面再結合率が高い場合にのみ効率が影響を受けることを示しています。 これは、キャリアの生成が主に粒子表面から離れたナノ粒子のバルクに集中しているためです。 したがって、表面再結合は、キャリア輸送が起こる粒子の上部および下部領域で効果的です。

構造 A の J-V プロットに対する SRV の影響。セルの寸法と材料特性を表 1 に示します。

シリコンのバンドギャップはドーピングによって変化しないと仮定しました。 高レベルのドーピングでは、バンドギャップの狭まりが現れ、開路電圧の増加が制限されます45。 さらに、この作業の主な目的は、特定の接点に集中することなく構造の概念設計を提案することであったため、提示された電気計算では直列抵抗は考慮されませんでした。 明らかに、抵抗は接触材料に比例し、曲線因子をわずかに低下させ、したがってセル効率を低下させます。 上部コンタクトに関して避けられない考慮事項は、正孔輸送媒体およびシリコン粒子への酸素の拡散を防ぐ材料を選択することです。 これは、ナノ粒子の周囲に出現する酸化物層が電池の性能に影響を与える可能性があるためです。 薄い酸化物層 (たとえば 1 nm 以下) は粒子表面のダングリングボンドの不動態化に役立ちますが、さらに厚さを増すと粒子間のキャリア輸送が妨げられます。

この論文では、サブミクロン寸法の多層シリコンナノ粒子が超薄型太陽電池の吸収体として展開できることを提案しました。 これらのミー散乱体のスタックの吸収挙動を研究するためのパラメトリック解析を提供し、層数が少ないほど構造の吸収効率が高く、層数が多いほど平坦なシリコン層の吸収に近づくことを示しました。 我々は、シリコンナノ粒子が高密度に分布している場合、その周期性が吸収の向上にほとんど影響を与えていないことを示しました。 これらの粒子を p-n 接合セルとして調整するために、いくつかの構成が導入されました。 私たちは最終的に、選択されたケーススタディの電気的性能を調査し、理論上の効率が約 11% に達する可能性があることを発見しました。これは、このような超薄型構造にとって有望な値です。 さらに、セル構造の上部に適切なサイズのシリカナノ粒子を含めることによって、光電流を最大約 10% 強化できることを示しました。

この論文では、CST での全波シミュレーションを介して、提案された多層シリコン ナノ球を備えた太陽電池の光学性能を数値的に調査しました。 SNP 太陽電池の共振特性により、適切な応答精度を達成するために FDFD ソルバーを使用しました。 このソルバーでは、対象の区間でシミュレートされる周波数の数を選択することもできます。 平面波の通常の(または必要に応じて斜めの)伝播下で周期境界条件を適用しました。 シリコン部品内部の吸収電力と対応する発生率が計算されました。 電気解析のために、Lumerical の Charge モジュールで 3D セル構造をシミュレートします。 このため、各球は薄い厚さをもつ 3D ポリゴンのスタックとしてモデル化されました。 得られた生成率はシミュレーションにインポートされます。 さらに、シリコン、銀、ポリマー部品については、文献に記載されている誘電率、ドーピング、損失などの材料特性が考慮されました。

現在の研究中に生成されたデータセット、および/または現在の研究中に分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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著者らはテヘラン大学科学技術パークからの支援を認めています。

電気工学部、ゴム大学、ゴム、3716146611、イラン

サイード・レザー・ミルナジリ

テヘラン大学工学部電気コンピュータ工学部、テヘラン、1417614411、イラン

モハマド・アリ・シャメリ&レイラ・ユセフィ

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SRM と MAS は、解析だけでなく計算とシミュレーションも実行しました。 LY が研究を指導しました。 著者全員が原稿をレビューしました。

レイラ・ユセフィへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Mirnaziry, SR、Shameli, MA、Yousefi, L. 多層シリコン ナノ粒子太陽電池の設計と分析。 Sci Rep 12、13259 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-17677-z

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受信日: 2022 年 4 月 10 日

受理日: 2022 年 7 月 29 日

公開日: 2022 年 8 月 2 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17677-z

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